Το τραγούδι είναι ο φυσικός κόσμος της Ναταλί Λερμίτ. Πράγματι, από τα έξι της μόλις χρόνια μπαίνει σε ένα γκρουπ ποικιλιών ροκ και τραγουδάει στη σκηνή κάθε σαββατόβραδο μέχρι τα δεκαέξι της. Σε ηλικία δεκαοκτώ ετών βγάζει το πρώτο της άλμπουμ, από το οποίο δύο κομμάτια έφτασαν τις 400.000 πωλήσεις. Το 1989 κάνει τα πρώτα της βήματα στο χώρο του music hall και πρωταγωνιστεί στην "Starmania", σε έναν ρόλο, που θα κρατήσει για τρία χρόνια στο θέατρο Marigny του Παρισιού, και στην συνέχεια σε τουρνέ μέχρι την Μόσχα και την Αγία Πετρούπολη. Λίγο αργότερα, θα κρατήσει τον ρόλο της Wendy στο μιούζικαλ "Πήτερ Παν" που ανεβάζει στο Casino de Paris ο Alain Marcel. Το 1995 αποτελεί το πρώτο μέρος του σώου που παρουσιάζει στο Olympia ο γνωστός γάλλος χιουμορίστας, ηθοποιός και τραγουδιστής Michel Leeb, ενώ παράλληλα ηχογραφεί τραγούδια σε πολλές ταινίες της τηλεόρασης και κινουμένων σχεδίων. Μετά από μιά σύντομη παραμονή της στην Αγγλία, θα έχει το προνόμιο να ενσαρκώσει την Edith Piaf στην παράσταση "Πιάφ σ’ αγαπώ" στα θέατρα Eldorado και Gymnase Marie Bell του Παρισιού και στην συνέχεια σε διεθνή τουρνέ. Το 2002, είχε την τύχη να ενσαρκώσει τον Όλιβερ Τουίστ, στο διάσημο μιούζικαλ βασισμένο στο βιβλίο του Ντίκενς, καθώς και τους πρωταγωνιστικούς ρόλους της Guenièvre και της Viviane στο μιούζικαλ "Μέρλιν". Από το 2009, σκηνοθετεί τη βιογραφική μουσική παράσταση "Εντίθ Πιάφ, μια ζωή σε ροζ και μαύρο" στην οποία και συμπρωταγωνιστεί επί σκηνής μαζί με τον Jacques Pessis και με την οποία περιοδεύει σε όλον τον κόσμο (και στην Ελλάδα). Ανεβάζει επίσης με μεγάλη επιτυχία, επίσης μαζί με τον Jacques Pessis, τη μουσική παράσταση "Ζακ Μπρελ, από τις Βρυξέλλες στις Μαρκησίες", που παρουσιάζει για 3 σεζόν στο Παρίσι (αλλά και στην Ελλάδα), ενώ το 2012, ενσαρκώνει τη Φιόνα στη μουσική κωμωδία "Shrek".
Δείγμα της δουλειάς της στο θέατρο είναι η παράσταση Piaf, Μια ζωή στο φως και τη σκιά (2020).